Γεννήθηκε στην Προύσα της Μικράς Ασίας στις 13 Σεπτεμβρίου 1908. Ο πατέρας του είχε γερμανική, ελληνική και εβραϊκή καταγωγή (το Κουν προέρχεται από το Κοέν), ενώ η μητέρα του ήταν Ελληνίδα ορθόδοξη. Φοίτησε στη Ροβέρτειο Σχολή της Κωνσταντινούπολης όπου συμμετείχε σε μαθητικές παραστάσεις και σπούδασε αισθητική στο Πανεπιστήμιο της Σορβόννης.

Το 1929 διορίστηκε καθηγητής αγγλικών στο Κολλέγιο Αθηνών. Η πρώτη του εμφάνιση ως σκηνοθέτη ήταν στο Τέλος του ταξιδιού του Ρόμπερτ Σερίφ και με μαθητές του, από το Κολλέγιο, παρουσίασε έργα του Αριστοφάνη (Όρνιθες, Βάτραχοι, Πλούτος) και του Ουίλιαμ Σαίξπηρ (Όνειρο Θερινής Νυκτός). Ίδρυσε τη Λαϊκή Σκηνή (1934-36) και συνεργάστηκε με διάφορους θιάσους (Ανδρεάδη, Κοτοπούληκ.ά.).

Το 1942 ίδρυσε το Θέατρο Τέχνης «Κάρολος Κουν» όπου και ανέβασε Ίψεν, Τζορτζ Μπέρναρντ Σω, Λουίτζι Πιραντέλλο και μετά την απελευθέρωση για πρώτη φορά στην Ελλάδα Φεδερίκο Γκαρθία Λόρκα, Τένεσι Ουίλιαμς, Άρθουρ Μίλερ κ.ά. Επίσης το ίδιο έτος (1942) ίδρυσε τη Δραματική Σχολή του θεάτρου του, στην οποία μαθήτευσαν πολλοί από τους σημαντικότερους ηθοποιούς και σκηνοθέτες της μεταπολεμικής γενιάς.

Οικονομικές όμως δυσχέρειες ανάγκασαν το Θέατρο Τέχνης «Κάρολος Κουν» να διαλυθεί (1949) το οποίο άνοιξε πάλι το 1954 σε μορφή κυκλικού θεάτρου. Τη περίοδο εκείνη (1950-53) ο Κουν συνεργάστηκε με το Εθνικό Θέατρο, σκηνοθετώντας Αντόν Τσέχοφ (Ο θείος Βάνιας, Τρεις αδελφές), Πιραντέλο (Ερρίκος Δ΄), κ.λπ.